Влияние состава сырья и давления на выход С2-углеводородов в окислительной конверсии метана

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследовано влияние состава сырья и давления на выход С2-углеводородов в окислительной углекислотной конверсии метана в присутствии одноатомного цеолитного родиевого катализатора, дополнительно модифицированного цинком. Найдено, что изменение объемного соотношения СН4/СО2 с 1/1 на 4/1 в составе исходной смеси повышает выход С2-углеводородов в 3 раза. Присутствие О2 в исходной смеси (объемное соотношение СН4/СО2 = 4/1) также оказывает существенное влияние на выход целевых продуктов: резкое падение выхода С2-углеводородов наблюдается при концентрации О2 в исходной смеси менее 1.0%. В оптимальных условиях катализатор стабильно работает в течение первых 10 ч, а дальнейшее снижение его активности, вероятно, связано с переходом большей части родия из одноатомного состояния (Rh–O) в кластеры (Rh–Rh).

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Александр Алексеевич Панин

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-9748-3445

к.х.н.

Россия, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Татьяна Константиновна Обухова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-6155-5507
Россия, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Наталья Николаевна Ежова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0001-5993-7277

к.х.н.

Россия, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Наталия Васильевна Колесниченко

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-2534-2624

д.х.н., проф.

Россия, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Список литературы

  1. Cai X., Hu Y. H. Advances in catalytic conversion of methane and carbon dioxide to highly valuable products // Energy Sci. Eng. 2019. V. 7. N 1. P. 4–29. https://doi.org/10.1002/ese3.278
  2. Aika K.-I., Nishiyama T. Utilization of CO2 in the oxidative coupling of methane over PbO–MgO and PbO–CaO // J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988. N 1. P. 70–71. https://doi.org/10.1039/C39880000070
  3. Xie P., Pu T., Nie A., Hwang S., Purdy S. C., Yu W., Su D., Miller J. T., Wang C. Nanoceria-supported single-atom platinum catalysts for direct methane conversion // ACS Catal. 2018. N 8. P. 4044–4048. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b00004
  4. Kwon Y., Kim T. Y., Kwon G., Yi J., Lee H. Selective activation of methane on single-atom catalyst of rhodium dispersed on zirconia for direct conversion // J. Am. Chem. Soc. 2017. V. 139. P. 17694–17699. https://doi.org/10.1021/jacs.7b11010
  5. Панин А. А., Сташенко А. Н., Обухова Т. К., Батова Т. И., Колесниченко Н. В. Окислительная конверсия метана в С2-углеводороды на одноатомном родиевом цеолитном катализаторе // ЖПХ. 2023. Т. 96. № 8. С. 700–705. https://doi.org/10.31857/S0044461823080029 https://www.elibrary.ru/MHLMFX [Panin A. A., Stashenko A. N., Obukhova T. K., Batova T. I., Kolesnichenko N. V. Oxidative methane conversion to С2-hydrocarbons on a monoatomic rhodium zeolite catalyst // Russ. J. Appl. Chem. 2023. V. 96. N 8. P. 788–793. https://doi.org/10.1134/S1070427223080025].
  6. Batova T. I., Stashenko A. N., Obukhova T. K., Snatenkova Yu. M., Khramov E. V., Sadovnikov A. A., Golubev K. B., Kolesnichenko N. V. Oxidative carbonylation of methane into acetic acid: Effect of metal (Zn, Cu, La, and Mg) doping on Rh/ZSM-5 activity // Micropor. Mesopor. Mater. 2023. V. 366. ID 112953. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2023.112953

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Зависимость выхода по С2-углеводородам от давления в углекислотной окислительной конверсии метана. Условия экспериментов: смесь 60СН4/15СО2/2.5О2 (объемное соотношение СН4/СО2 = 4/1), проточно-циркуляционный режим (объемная скорость — 6000 ч–1), Т = 450°С, Vсырья = 10 нл·ч–1, время эксперимента — 4 ч.

Скачать (56KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Зависимость выхода по С2-углеводородам от времени эксперимента в углекислотной окислительной конверсии метана. Условия эксперимента: смесь 60СН4/15СО2/2.5О2 (объемное соотношение СН4/СО2 = 4/1), проточно-циркуляционный режим (объемная скорость — 6000 ч–1), Т = 450°С, Р = 3.0 МПа, Vсырья = 10 нл·ч–1.

Скачать (59KB)
Метаданные
4. Рис. 3. EXAFS спектры на K-крае Rh исходного и отработанного (в углекислотной окислительной конверсии метана) катализатора Rh-Zn/HZSM-UZ.

Скачать (161KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024